Em 1986, Sérgio e Odair passaram a se apresentar oficialmente com o inovador modelo de violão Millennium, criado pelo luthier norte-americano Thomas Humphrey. O instrumento apresentava uma angulação diferenciada no tampo frontal, permitindo maior alcance para a mão esquerda e facilitando a execução de passagens mais complexas, ampliando ainda mais as possibilidades musicais.
Foi tocando nesses violões que eles gravaram o primeiro disco para a Nonesuch, “Sergio & Odair Assad – Latin American Music for Two Guitars”. Neste álbum, além de obras que se mostraram definitivas em sua trajetória "Tango Suite", de Piazzolla, e "Suíte Retratos", de Gnattalli, Sérgio também se lançou como compositor, com "Recife dos Corais", "Valseana", "Vitória Régia" e "Pinote".
Os lançamentos seguintes continuaram a incluir peças de Sérgio, além de obras de compositores latino-americanos renomados — como Hermeto Pascoal, Egberto Gismonti e Alberto Ginastera, entre outros — e também de sua filha, Clarice Assad, nascida em 1978, que se tornaria uma das mais importantes compositoras e intérpretes de sua geração.
A sequência de álbuns do Duo Assad estendeu-se tanto na Nonesuch quanto na GHA — gravadora belga responsável por lançar o primeiro disco internacional do duo, "The Debut Concert: Live in Brussels" (1983).